فیلمبرداری الکترون‌ها از فونون‌ها!
یک فناوری مبتنی بر پراکندگی الکترون ها با وضوح فمتوثانیه ای قادر است دینامیک تمامی مدهای فونونی یک ماده را کاوش کند.
اتم ها در جامدات همیشه در حرکت هستند و تقریباً حول موقعیت های متوسطی نوسان می کنند. در یک دمای ویژه جنبش اتم ها به حالات ارتعاشی موجود (مدهای کوانتیزه موسوم به فونون) و چگونگی توزیع چنان حالاتی بستگی دارد [۱] . این تصویر ساده توصیف حالات تعادلی را فراهم می کند اما تعداد بیشماری از سوالات جزئی درمورد چگونگی فرآیند های ارتعاشی که در زمان واقعی رخ می دهند را بی پاسخ می گذارد. در مقیاس های زمانی به کوچکی فمتوثانیه، الکترون ها قادرند انرژی را به ارتعاشات منتقل کنند و انرژی بین فونون هایی که به یکدیگر جفت شده اند، این سو و آن سو می رود. این فرآیندهای فوق سریع نقش مهمی در بسیاری ار پدیده های پیچیده (شامل گذارهای فازی، ابررسانایی و دیگر شکل های های رفتارهای ناپایدار) بازی می کند. متاسفانه تا به حال درک ما از دینامیک فونونی تقریباً به نظریه اتکا داشته است چون پویش پدیده های ارتعاشی جمعی کار دشواریست [۲] . یک روش تجربی که قادر است تصویری کامل از دینامیک فونونی را فراهم کند، فوق العاده مفید خواهد بود. اکنون تیمی که توسط بردلی سیویک ( Bradley Siwick ) در دانشگاه ام سی گیل در کانادا رهبری شده است، ثابت کرده اند که بسته های فوق العاده کوتاه از الکترون ها قادرند دینامیک تمامی مدهای فونونی را در یک ماده اندازه بگیرند. پس از تحریک نوری الکترون ها در یک نمونه ی گرافیتی، آزمایش آن ها چگونگی انتقال انرژی از الکترون ها به فونون ها را ردیابی می کند و سپس مدهای فونونیِ ویژه ای را از بین آن ها بازتوزیع می کند [۳] .
فونون ها بر روی تمامی انواع ویژگی های حالت جامد اثر می گذارند. برای مثال، فونون ها رسانندگی حرارتی نیم رساناها و اثر مقاومت الکتریکی فلزات را کنترل می کنند. بنابراین تصویری دقیق از رفتار فونون ها برای درک بسیاری از ویژگی های حرارتی، الکتریکی و اپتیکی مواد، اساسی بنظر می رسد. روش های تجربی ایستاتیک مثل طیف سنجیِ فروسرخ و رامان، پراکندگی اشعه ی ایکس و پراکندگی نوترون اطلاعاتی را با اندازه گیری فونون ها در محدوده ای از فرکانس ها فراهم می کند. اکنون ابزارهایی همچون میکروسکوپ الکترونی عبوری با وضوح انرژی بالا [۴] در حال ظهورند که راه طیف سنجی ارتعاشی را با وضوح بالا در ابعاد اتمی را هموار می کنند. تمامی این روش ها بر پایه ی اندازه گیری های پراکندگی است. آن ها فرکانس و دامنه های فونونی را با نظارت بر تغییرات انرژی و یا ممنتوم ذرات فرودی (فوتون ها، الکترون ها یا نوترون ها) استخراج می کنند؛ اتم ها یا الکترون ها در یک نمونه پراکنده شده و فونون ها را در طی این فرآیند برانگیخته می سازند.
این رهیافت ها، اندازه گیری های استاتیک از ویژگی های متوسط فونون را فراهم می کنند. با این حال یک راهبرد متفاوت برای نظارت بر فونون ها در مقیاس های زمانی طبیعی شان لازم است: فمتوثانیه تا پیکوثانیه. ظهور لیزرهای پالس کوتاه راهی را برای توسعه ی روش های استاتیک به درون محدوده ی زمانی فوق سریع فراهم می کند. چندین روش تفکیک زمانی برای مطالعه ی دینامیک فونونی نشان داده شده است [۵-۷] . این روش ها عموماً از طریق رهیافتی موسوم به پمپ-پروب (کاوشگر) عمل می کنند: ابتدا یک نمونه با یک پالس لیزری برانگیخته می شود (پمپ) و سپس با پالس لیزر دوم مدتی بعد از برانگیخته شدن کاوش می شود. تحول سیگنال های میکروسکوپیکی مختلف (مثل جابجایی های رامان یا تغییرات خطوط جذبی ارتعاشی) می تواند دینامیک فونونی را آشکار می سازد که این کار با وضوح زمانی که توسط لیزر محدود می شود و وضوح فضایی محدودشده توسط طول موج لیزر انجام می شود. با این وجود این روش ها معمولاً به جنبه های ویژه ی دینامیک فونونی محدود می شوند. به عنوان مثال توسط این روش ها می توان فونون هایی را فقط در فرکانس های ویژه یا نوع خاصی (فونون های اپتیکی یا اکوستیکی) کاوش کرد.
تیم سیویک از بسته های الکترونی با انرژی فمتوثانیه ای (۱۰۰ کیلوالکترون ولتی) بعنوان پروب بجای پالس های فوتونی استفاده کرده اند. این کار کاوش مستقیمی از گذارهای اتمی گذرا با وضوح فضایی بسیار بیشتر از آنچه در روش های اپتیکی وجود دارد را فراهم می کند. استفاده از بسته های مختصر در آزمایش های پراکندگی فوق سریع و میکروسکوپی جدید نیست [۸-۱۰] . مطالعات پیشین به دینامیک فونونی با استفاده از نظارت بر انعکاس های براگ دست پیدا کرده اند که بواسطه ی نوسانات فونونی مدوله می شوند یا با دست یابی به تصاویر فضای واقعی از حرکات همدوس شبکه ای مدوله می شود. چنان رهیافت هایی اغلب با وجود قدرتمند بودن، تنها اطلاعاتی نسبی از زیرمجموعه ای از فونون ها را بدست می دهند. روش تفکیک زمانی این گروه از این واقعیت بهره برداری می کند که در آزمایش پراکندگی یک الکترون، اطلاعات ساختاری نه تنها در الگوی نقاط پراکنده شده ی گسسته ی براگ نهفته است بلکه در آن الکترون هایی که در گستره ی وسیعی از تکانه به یک سیگنال پراکندگی پخشی پراکنده شده اند، نیز وجود دارد. بر این اساس، این تیم رهیافت خود را پراکندگی پخشی الکترون های فوق سریع ( UEDS ) لقب داده اند.
شکل ۱) تصویر بالایی: الگوی پراکندگی استاتیک گرافیت. تصویر پایینی: الگوی پراکندگی الکترونی که پس از ۰/۵ پیکوثانیه (سمت راست) و ۱۰۰ پیکوثانیه (سمت چپ) بعد از تحریک نوری گرفته شده است. سیویک و همکارانش با تحلیل سیگنال های پراکندگیِ پخشی قادر شده اند تعیین کنند که کدامین مدهای فونونی در زمان های مختلف تحریک می شوند [۳] . جفت شدگی الکترون-فونون ابتداعاً فونو های اپتیکی را در ۰/۵ پیکوثانیه تجمیع می کنند. در ۱۰۰ پیکوثانیه جفت شدگی فونون-فونون انرژی را از چنان فونون های اپتیکی به فونون های آکوستیکی منتقل می کند.
پراکندگی پخشی، برخلاف بازتاب های براگ، از انحرافات تناوب شبکه ناشی می شود. فونون ها می توانند در پراکندگی پخشی سهیم باشند چون افت وخیزهای موقعیت های اتمی در شبکه را باعث می شوند. مطالعات استاتیک پیشین نشان داده است که پراکندگی پخشی شامل اطلاعاتی از فونون های ویژه [۱۱] است. به ویژه UDES می تواند اندازه گیری های مشابهی با وضوح زمانی فمتوثانیه را به انجام برساند. برای ساده کردن تحلیل سیگنال UDES این تیم لایه ی نازکی از گرافیت را بکار بسته اند؛ ماده ی متقارن دوبعدی از لایه های کربن. آن ها نشان داده اند که به دلیل قوانین انتخاب که توسط تقارن اعمال می شود، دینامیک فونون های ویژه با تحلیل نقاط ویژه در الگوی پراکندگی پخشی قابل استخراج است.
این پژوهش گران لایه نازکی از گرافیت را با پالس لیزری ۳۵ فمتوثانیه ایِ فروسرخِ نزدیک پمپاژ کرده اند که جمعیتی از حامل های بار برانگیخته را در ماده ایجاد کرده است. سپس آن ها به کاوش این نمونه با بسته های الکترونی ۱۰۰ فمتوثانیه ای پرداخته اند. توزیع زاویه ای الکترون های پراکنده شده ی پخشی، الگوهای متقارن را به نمایش گذاشته است که شکل آن ها مستقیماً جمعیت، جفت شدگی و واپاشی مدهای فونونی اپتیکی و آکوستیکی ماده را نشان می دهد (شکل ۱). این تیم مجموعه ای از الگوهای پراکندگی در بازه های زمانی حدود ۲۰۰ فمتوثانیه بدست آورده اند. با تحلیل این تصاویر، تصویری واضح و دقیق از دینامیک تمامی مدهای فونونی گرافیت (اپتیکی و آکوستیکی بعلاوه عرضی و طولی) بدست آمده است. چنان فرآیند دینامیکی به شرح زیر است: حامل های باری که به لحاظ نوری تحریک شده اند سریعاً بواسطه ی پراکندگی حامل-حامل حرارت می گیرند. کمی پس از آن، جفت شدگی های الکترون-فونون چندین مد فونونیِ اپتیکی را تجمیع می کنند که به نوبه ی خود انرژی شان را به فونون های آکوستیکی منتقل می کنند. این سیستم در مقیاس های زمانی بزرگ تر نهایتاً به توزیع حالت پایه ی فونون ها در حالت تعادلی بازمی گردد. سیویک و همکارانش قادر بوده اند تا نقشه ی مشخصی از کل مجموعه فر آیندهای جفت شدگی گذرا مابین الکترون ها و فونون ها و مابین فونون های مختلف را نقشه برداری کنند و توانسته اند شدت جفت شدگی مدهای فونونی با همدیگر را بدست آوردند.
روش UDES ابزار قدرتمندی خواهد بود برای مطالعه ی دینامیک پیچیده ی فونون ها در جامدات که ممکن است جهات جدید و مهیج پژوهشی را باز کند. اگر این فناوری بتواند به بلورها توسعه پیدا کند که تقارن کمتری از گرافیت دارند می توان برای مثال آن را به بلورهای مولکولی با تقارن کم نیز تعمیم داد که امیدی بر کاربردهای مواد آلی-نیم رسانا به حساب می آید. درک و فهم جفت شدگی های الکترون-فونون و فونون-فونون برای ابداع شیوه های گوناگون جهت کنترل انتقال الکترون در این مواد کلیدی است. مطالعات UDES همچنین به پژوهش گران کمک می کند تا رابطه ی مابین فونون ها و ابررسانایی را کاوش کنند یا از سهم جفت شدگی الکترون-فونون در پدیده های ویژه همچون مقاومت مغناطیسی غول پیکر در موادی که در آن ها الکترون به شکل قوی همبستگی دارد، رمزگشایی کند.
این پژوهش در مجله ی فیزیکال ریویو بی منتشر شده است.
مراجع:
- M. Born and K. Huang, Dynamical Theory of Crystal Lattices (Oxford University Press, Oxford, ۱۹۵۴)[ Amazon ][ WorldCat ].
- S. Baroni, S. de Gironcoli, A. Dal Corso, and P. Giannozzi, “Phonons and Related Crystal Properties from Density-Functional Perturbation Theory,” Rev. Mod. Phys. ۷۳, ۵۱۵ (۲۰۰۱) .
- M. J. Stern, L. P. René de Cotret, M. R. Otto, R. P. Chatelain, J.-P. Boisvert, M. Sutton, and B. J. Siwick, “Mapping Momentum-Dependent Electron-Phonon Coupling and Nonequilibrium Phonon Dynamics with Ultrafast Electron Diffuse Scattering,” Phys. Rev. B ۹۷, ۱۶۵۴۱۶ (۲۰۱۸) .
- O. L. Krivanek et al. , “Vibrational Spectroscopy in the Electron Microscope,” Nature ۵۱۴, ۲۰۹ (۲۰۱۴) .
- T. Henighan et al. , “Generation Mechanism of Terahertz Coherent Acoustic Phonons in Fe,” Phys. Rev. B ۹۳, ۲۲۰۳۰۱(R) (۲۰۱۶) .
- J. Koivistoinen, P. Myllyperkiö, and M. Pettersson, “Time-Resolved Coherent Anti-Stokes Raman Scattering of Graphene: Dephasing Dynamics of Optical Phonon,” J. Phys. Chem. Lett. ۸, ۴۱۰۸ (۲۰۱۷) .
- Y.-H. Cheng, F. Y. Gao, S. W. Teitelbaum, and K. A. Nelson, “Coherent Control of Optical Phonons in Bismuth,” Phys. Rev. B ۹۶, ۱۳۴۳۰۲ (۲۰۱۷) .
- L. Waldecker, R. Bertoni, H. Hübener, T. Brumme, T. Vasileiadis, D. Zahn, A. Rubio, and R. Ernstorfer, “Momentum-Resolved View of Electron-Phonon Coupling in Multilayer WSe ۲ WSe۲ ,” Phys. Rev. Lett. ۱۱۹, ۰۳۶۸۰۳ (۲۰۱۷) .
- T. Konstantinova et al. , “Nonequilibrium Electron and Lattice Dynamics of Strongly Correlated Bi ۲ Sr ۲ CaCu ۲ O ۸ + δ Bi۲Sr۲CaCu۲O۸+